
微塑料污染日益严峻,尤其是在水土环境中,其光老化导致结构破坏并持续释放大量单体、低聚物及添加剂,形成微塑料来源溶解性有机物(MP-DOM),MP-DOM能够干扰碳循环、微生物群落结构,并增加消毒副产物生成潜力。不同塑料类型及老化条件决定了MP-DOM的分子组成与释放行为,但其动态释放与分子级转化机制尚不清晰。
本研究选取PS和PBAT两类微塑料,开展了为期94天的紫外老化实验,系统模拟微塑料的长期光降解过程。通过多阶段动力学分析,发现PS-DOM释放速率常数和半衰期分别约为PBAT-DOM的10-3–10-6和30–300倍,PS-DOM释放过程可分为快速期、平台期和缓慢期三个阶段;PBAT-DOM则经历快速期、缓慢期和降解期三个阶段。通过二维红外相关谱和傅里叶变换离子回旋共振质谱等手段,构建了微塑料官能团演化与MP-DOM分子生成的关联数据集,揭示了官能团变化与MP-DOM分子释放的内在联系。PS微粒的芳香环、CH2和γC–H等功能团通过负相关机制主导了PS-DOM分子的释放与转化,尤其是芳香环的氧化与断裂促进了高芳香性低分子量PS-DOM的生成。PBAT微粒则以芳香环和酯基结构的断裂和氧化为主,生成以木质素类和脂类为主的PBAT-DOM分子。分子转化网络分析显示,PS-DOM的主要转化途径为脱烷基、加氧和脱羧反应,木质素类和浓缩芳香类化合物在不同阶段主导分子重构过程;PBAT-DOM则以持续的脱烷基与氧化反应为主,最终生成更多还原性、低分子量物质。分子毒性分析显示,PS-DOM具有更高的分子毒性和环境风险,且在整个转化过程中毒性呈“火山型”变化,显著高于PBAT-DOM,表明非降解性PS微塑料对生态系统和水处理安全风险更高。
该研究首次提出了微塑料来源DOM的分阶段释放与分子转化机制,并评估了其环境持久性和毒性风险,为理解微塑料长期生态影响及水环境治理策略提供基础数据和科学支撑。
本研究选取PS和PBAT两类微塑料,开展了为期94天的紫外老化实验,系统模拟微塑料的长期光降解过程。通过多阶段动力学分析,发现PS-DOM释放速率常数和半衰期分别约为PBAT-DOM的10-3–10-6和30–300倍,PS-DOM释放过程可分为快速期、平台期和缓慢期三个阶段;PBAT-DOM则经历快速期、缓慢期和降解期三个阶段。通过二维红外相关谱和傅里叶变换离子回旋共振质谱等手段,构建了微塑料官能团演化与MP-DOM分子生成的关联数据集,揭示了官能团变化与MP-DOM分子释放的内在联系。PS微粒的芳香环、CH2和γC–H等功能团通过负相关机制主导了PS-DOM分子的释放与转化,尤其是芳香环的氧化与断裂促进了高芳香性低分子量PS-DOM的生成。PBAT微粒则以芳香环和酯基结构的断裂和氧化为主,生成以木质素类和脂类为主的PBAT-DOM分子。分子转化网络分析显示,PS-DOM的主要转化途径为脱烷基、加氧和脱羧反应,木质素类和浓缩芳香类化合物在不同阶段主导分子重构过程;PBAT-DOM则以持续的脱烷基与氧化反应为主,最终生成更多还原性、低分子量物质。分子毒性分析显示,PS-DOM具有更高的分子毒性和环境风险,且在整个转化过程中毒性呈“火山型”变化,显著高于PBAT-DOM,表明非降解性PS微塑料对生态系统和水处理安全风险更高。
该研究首次提出了微塑料来源DOM的分阶段释放与分子转化机制,并评估了其环境持久性和毒性风险,为理解微塑料长期生态影响及水环境治理策略提供基础数据和科学支撑。

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资源利用与植物保护专业2021级硕士生王凯为第一作者,马双龙教授、王竞侦讲师为共同通讯作者。该项工作得到国家自然科学基金项目(42377067,42407089)、河南省优秀青年科学基金项目(242300421148)、河南省青年骨干教师计划项目(2023GGJS028)资助。
论文链接://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.5c07996
论文链接://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.5c07996
(文图/马双龙,审/刘世亮)